03.06.2014

Nouvelle méthode expérimentale pour étudier la structure électronique de la matière

Des physiciens de l’Université de Fribourg, en collaboration avec des chercheurs de l’Institut Paul Scherrer, ont développé une nouvelle méthode expérimentale pour étudier la structure électronique de la matière au moyen d’un faisceau de rayons X. Les résultats de ces recherches ont été publiés récemment dans le réputé journal de physique Physical Review Letters.

Vue aérienne de l'Institut Paul Scherrer. Les mesures ont été effectuées à la source de lumière suisse SLS (bâtiment circulaire au premier plan).

Les briques élémentaires des matériaux qui nous entourent sont composées d’atomes ou de molécules, elles-mêmes formées par l’assemblage d’au moins deux atomes. Les forces d’interaction, qui maintiennent ces briques ensemble et déterminent les propriétés physiques et chimiques de la matière, sont régies par la structure électronique, c’est-à-dire par la façon dont les électrons sont répartis au sein des atomes. Pour étudier la structure électronique de la matière à l’aide de rayons X, on utilise habituellement la spectroscopie d’absorption X (XAS). Dans cette méthode, l’énergie du faisceau incident de rayons X est variée autour d’un des seuils d’ionisation de l’échantillon analysé. Cependant, plus l’échantillon est dense ou épais, moins le signal XAS reflète la vraie structure électronique des atomes de l’échantillon. Ce défaut appelé «effet d’auto-absorption» est difficile à corriger. L’interprétation des résultats obtenus est donc laborieuse et pas toujours fiable.

Un groupe de physique de l’Université de Fribourg a réussi à contourner cette difficulté en développant une autre approche expérimentale, en collaboration avec des chercheurs de l’Institut Paul Scherrer (PSI). Cette nouvelle méthode consiste à irradier la matière avec des rayons X, dont l’énergie est maintenue à une valeur fixe, choisie juste en-dessous du seuil d’ionisation de la matière étudiée. Dans le jargon des physiciens, on parle d’une excitation hors-résonance. La fluorescence de l’échantillon est mesurée en haute-résolution à l’aide d’un spectromètre à cristal incurvé. Le spectre d’absorption est ensuite reconstruit à l’aide d’un ordinateur à partir du spectre d’émission.

Evaluée à la source de lumière suisse

Cette méthode appelée HEROS, un acronyme anglais pour High Energy-Resolution Off-resonance Spectroscopy, présente non seulement l’avantage d’être insensible à l’effet d’auto-absorption, mais aussi de pouvoir mesurer un spectre d’absorption dans un temps inférieur à la seconde, ce qui permet, par exemple, d’étudier la dynamique de réactions chimiques. De plus, la méthode HEROS ne nécessite aucun ajustement de l’optique du faisceau primaire de rayons X. Ce dernier aspect est particulièrement important, car il permet d’appliquer la technique d’absorption aux nouvelles sources de rayons X, les lasers à électrons libres (XFEL). Ces nouvelles sources qui produisent des faisceaux de rayons X cohérents pulsés de durée extrêmement courte (quelques millionièmes de milliardième de seconde) sont caractérisées par une puissance extrême de l’ordre de 10 gigawatts (c’est-à-dire 10 millions de kilowatts), ouvrant ainsi de nouvelles perspectives de recherche très prometteuses dans de nombreuses disciplines des sciences naturelles et du vivant.

La méthode HEROS a été évaluée avec des feuilles métalliques de tantale de différentes épaisseurs, comprises entre 0.5 μm et 50 μm. Les feuilles ont été irradiées avec des faisceaux intenses de rayonnement synchrotronique, dont l’énergie a été ajustée légèrement au-dessous du seuil d’ionisation des électrons de la sous-couche L3 du tantale. Les mesures ont été effectuées à la source de lumière suisse (SLS) du PSI. L’expérience a permis de démontrer que les spectres d’absorption, reconstruits à partir des spectres de fluorescence, étaient effectivement insensibles à l’effet d’auto-absorption et que la structure électronique du tantale, déduite des mesures HEROS, était non seulement toujours la même, quelle que soit l’épaisseur de l’échantillon, mais aussi identique à celle obtenue avec la technique XAS standard pour une feuille très mince.

Lien vers l'article
http://journals.aps.org/prl/pdf/10.1103/PhysRevLett.112.173003

Contact
Professeur Jean-Claude Dousse, Département de physique, Université de Fribourg, 026 300 90 73, Jean-claude.dousse@unifr.ch
Dr. hab. Joanna Hoszowska, Département de physique, Université de Fribourg, 026 300 92 10, joanna.hoszowska@unifr.ch